2007年9月8日公開の映画『ワルボロ』で映画デビュー。また、同年夏公開の『恋するマドリ』で映画初主演、11月3日公開の『恋空』でも主演を務めた。 2007年8月6日、『恋するマドリ』の主題歌「メモリーズ」で、歌手デビュー。同曲は「SCHOOL OF LOCK!」のサイトでの独占先行配信で、着うたのみ同日から4日間先行配信された。さらに10月1日には、『恋空』の挿入歌「heavenly days」が「GIRLS LOCKS!」にてほとんどフル（2サビの頭まで）で披露された。その後も、本人出演時を中心に「SCHOOL OF LOCK!」で新曲が披露されている。11月3日放送の『COUNT DOWN TV』で歌番組初出演、「heavenly days」を歌った。12月5日にはアルバム『そら』でCDデビュー。12月21日には、日本武道館でデビューイベント『デビューアルバム“そら”発売記念! SCHOOL OF LOCK!と新垣結衣のheavenly Xmas in 日本武道館[7]』を開催した。大晦日には、NHK紅白歌合戦のゲスト審査員を務めた。 2008年3月15日、第6回東京ガールズコレクションにおいて、「BEST GIRL OF 2007」を受賞、第1回グランプリに輝いた。 2009年11月、ソニー ウォークマンのCM出演に際し、MONGOL800の「小さな恋のうた」を歌い、他のアーティストの楽曲を初めてカバーした。 2014年11月8日、映画『トワイライト ささらさや』で初の母親役を演じる。
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